(A) Mecanismo de autorreplicación impulsado por el autoensamblaje. La oxidación de una mezcla de dos bloques de construcción genera una biblioteca sintética dinámica de macrociclos (precursores). La replicación ocurre cuando un anillo grande específico (en este caso el hexámero) se ensambla en pilas, en cuyo lado se forman depósitos de precursores a partir de los cuales crecen las pilas replicantes. La agitación mecánica permite la replicación exponencial a través de un ciclo de elongación y fragmentación. (B) Se formaron dímeros de bloques de construcción mixtos cuando los bloques de construcción 1 se combinaron con 4, lo que resultó en una distribución de mutaciones de dímeros hexaméricos, o 2 con 3, lo que resultó en una mezcla de dímeros tripletes y hexaméricos. (c) Metabolismo primario mediado por luz. La unión de un tinte fotocatalítico a las fibras multiplexoras mejora la producción fotocatalítica de oxígeno singlete por parte del tinte. Luego, el oxígeno singlete promueve la conversión de los bloques de construcción de tioles en precursores microcíclicos, que se adhieren a los lados de las fibrillas. (d) Configuración para la selección de autorreplicaciones fuera de equilibrio. Se añade continuamente una mezcla binaria de los componentes básicos y el fotooxidante ThT a un reactor agitado que contiene las réplicas correspondientes. Outflow realiza una operación de «muerte» aleatoria. Cuando se une a fibras repetidoras y se expone a radiación, la ThT produce oxígeno singlete, fotooxidando los componentes básicos del tiol para formar precursores disulfuro de repetidores, que luego se acumulan en depósitos en los lados de la fibra. (e) La evolución darwiniana de repeticiones hexaméricas formadas por 1 y 4 en la configuración que se muestra en el panel C conduce a la selección de las mutaciones ricas en 1 más fotosintéticamente activas. En experimentos similares, a partir de los bloques de construcción 2 y 3 se obtienen trímeros y hexámeros competitivos, de los cuales se seleccionan en el curso de la evolución los hexámeros más fotosintéticamente activos. – chemrxiv.org
El advenimiento de la evolución darwiniana representa un paso fundamental en la transición de sistemas químicos a sistemas vivos.
Aquí mostramos el surgimiento de la evolución darwiniana en dos sistemas de moléculas capaces de autorreplicarse, donde la selección natural favorece mutaciones que son más capaces de reproducirse que estimular la producción de precursores necesarios para la autorreplicación.
Esta selección de actividad metabólica primaria se ha observado en un sistema en el que trinucleótidos y hexanucleótidos compiten por recursos compartidos, así como en un sistema de diferentes mutantes de transcritos de hexanucleótidos. Se ha implementado un sistema de replicación-destrucción fuera de equilibrio en un reactor de flujo, donde la replicación de los componentes básicos de ditiol suministrados continuamente tiene que seguir el ritmo de la «destrucción» del flujo de salida.
La selección se produjo sobre la base de la capacidad de las mutaciones para fotoactivar un cofactor que produce oxígeno singlete, lo que a su vez mejora la tasa de conversión de los componentes básicos del ditiol en precursores repetidos basados en disulfuro. La selección se basó en un rasgo funcional (actividad catalítica) que abre la puerta a la teoría darwiniana de la evolución como herramienta para desarrollar catalizadores.
Este trabajo integra funcionalmente la autorreplicación, el metabolismo primario y la evolución darwiniana y representa un avance adicional en la nueva estructura de la vida.
Kai Liu, Omar Marković, Chris van Ewijk, Jari Katar Knelissen, Armin Kiani, Marcel Ihlefeld, Wouter H. Roos, Sigbrín Otto
Selección para función fotocatalítica a través de la evolución darwiniana de autorreplicadores artificialeschemrxiv.org
Astrobiología
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